[기계신문] 기존 연료전지는 작동온도에 따라 크게 저온형과 고온형으로 구분된다. 먼저 저온형 연료전지의 대표적인 예인 고분자전해질 연료전지의 경우, 낮은 작동온도에서 낮은 촉매 활성도를 보완하기 위해 성능이 높은 값비싼 백금(Pt)계 촉매를 사용해야 한다.

반면, 고온형 연료전지의 대표 격인 세라믹 연료전지에서는 고온에서 촉매활성이 높기 때문에 백금 촉매가 아닌 니켈(Ni)과 같은 값싼 촉매를 사용할 수도 있다.

하지만 고온 작동에서, 니켈 촉매가 시간이 지나면서 크게 응집되고, 정지-재가동 등 운전과정에서 산화분위기에 노출되었을 때 니켈이 산화되며 크게 팽창하여 세라믹 연료전지가 파괴되는 것이 안정적으로 긴 시간 동안 운용함에 큰 걸림돌이 되고 있다.

그런데 최근 국내 연구진이 촉매량은 1/20로 줄이면서 안정성과 고성능을 모두 확보한 세라믹 연료전지를 개발했다. 이에 따라 잦은 시동이 어려운 탓에 대형 발전용으로만 활용이 가능했던 세라믹 연료전지의 응용 범위가 새로운 분야로 확대될 수 있을 것으로 기대된다.

한국과학기술연구원(KIST) 에너지소재연구단 손지원 박사팀이 한국과학기술원(KAIST) 한승민 교수와 공동연구를 통해 박막 기술을 이용하여 수소연료가 주입되는 전극인 연료극의 니켈 촉매의 양과 크기를 대폭 줄임으로써 세라믹 연료전지 파괴의 주요한 원인인 산화-환원 사이클에 따른 파괴를 억제한 신개념 기술을 개발했다.

▲ 세라믹 연료전지의 산화-환원 사이클 개념도와 이에 따른 신개념 대 기존 연료극의 열화율 비교

세라믹 연료전지는 통상 800℃ 이상의 고온 작동이 특징이다. 이 덕분에 활성도가 높아, 저온형 연료전지인 고분자전해질 연료전지가 고가의 고활성 백금 촉매를 사용하는 것과 달리, 니켈과 같은 저렴한 촉매를 사용할 수 있다.

하지만 연료극의 약 40%를 구성하는 니켈이 고온의 작동조건에서 서로 만나 응집된 후 반복적인 정지-재가동으로 인한 산화와 환원 과정에 노출되면, 니켈이 팽창, 수축하여 세라믹 연료전지 전체 구조의 파괴로 이어져 여러 차례 재가동할 수 없는 치명적인 단점은 세라믹 연료전지를 대형 발전 외의 용도로는 사용하기 어렵게 했다.

KIST 연구팀은 이런 문제를 연료극의 니켈 입자가 서로 만나 응집하지 않도록 니켈 함량을 기존 연료극 대비 1/20 수준인 2%까지 줄인 신개념 연료전지를 개발하였다.

니켈 촉매 크기를 나노미터 수준으로 작게 만들어 표면적을 키워 촉매 함량이 줄어든 것을 보완하고, 박막 공정을 통해 크기와 함량이 아주 작은 촉매를 연료극 박막층에 고르게 분포시켜 니켈 입자가 서로 만나 응집하지 못하도록 했다.

▲ 신개념 低니켈함량 연료극(왼쪽)과 기존 高니켈함량 연료극(오른쪽)의 산화-환원 사이클 후 미세구조 비교. 신개념 연료극은 초기 구조가 유지되었으나, 기존 연료극에서는 니켈이 크게 뭉치고 기저상이 파괴된 상태를 확인할 수 있다.

이렇게 개발된 신개념 연료극을 연료전지에 적용하여 운전한 결과, 20회 미만의 산화-환원 사이클에도 파괴되던 기존 세라믹 연료전지보다 5배 이상 안정적인 100회를 넘는 사이클에도 전극의 파괴나 성능의 저하가 없었다.

더욱이 니켈 함량의 감소로 우려되었던 세라믹 연료전지의 성능은 니켈 입자의 나노화로 오히려 기존 기술 대비 1.5배 가량 향상되어 안정성과 성능 모두 획기적인 진전을 얻었다.

이번 연구를 통해 세라믹 연료전지의 주요 파괴 원인을 극복하고, 발전용뿐 아니라 잦은 시동-정지-재가동이 필요한 자동차용, 로봇용, 드론용과 같은 다양한 수송 및 이동용 연료전지로 응용할 가능성을 보여주었다.

▲ 신개념 低니켈함량 연료극과 기존 高니켈함량 연료극을 사용한 박막 SOFC의 출력성능 비교

손지원 박사는 “이번 연구 결과는 세라믹 연료전지 파괴의 주요 원인인 연료극의 니켈 응집과 산화-환원에 따른 파괴를 효과적으로 억제할 수 있는 신개념 전극구조를 디자인하고 제작-평가까지 체계적으로 연구한 것”이라며 “세라믹 연료전지의 안정성과 성능을 동시에 획득하여 작동수명을 향상시키고 다양한 수송 및 이동용 연료전지로 응용 범위를 확장할 가능성을 확인했다”고 설명했다.

한편, 과학기술정보통신부 지원 아래 KIST 주요사업 및 한국연구재단 글로벌프론티어사업, 중견연구자지원사업으로 수행된 이번 연구 결과는 금속재료공학 분야 국제학술지 ‘Acta Materialia’에 게재되었다.

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