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  • 기사등록 2019-04-08 13:11:10
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[기계신문] 스마트 기기와 사물인터넷(IoTs), 전기자동차를 널리 사용하는 시대가 다가옴에 따라, 이런 기기들을 작동시키는 ‘안전한 전원장치’에 대한 연구가 활발하다.


최근에는 ‘고안전성 전고체전지’와 ‘고에너지 리튬금속전지’가 차세대 전원장치로 급부상하고 있다. 여기에는 고체 상태이면서 리튬이온을 비롯한 금속 이온을 전달할 이온전도체가 쓰이는데, 기존보다 우수한 성능으로 개발하는 게 중요해졌다.



▲ 울산과학기술원(UNIST) 에너지 및 화학공학부 이상영, 곽상규 교수 연구팀이 쭉 뻗은 고속도로 같은 이온 통로를 가져, 리튬이온만 선택적으로 빠르게 이동하는 신개념 ’고체 이온전도체’를 개발했다. 왼쪽부터 정기훈 박사, 박소담 연구원, 정관영 연구원, 김수환 연구원



울산과학기술원(UNIST)은 에너지 및 화학공학부 이상영, 곽상규 교수 연구팀이 쭉 뻗은 고속도로 같은 이온 통로를 가져, 리튬이온만 선택적으로 빠르게 이동하는 신개념 ’고체 이온전도체’를 개발했다고 밝혔다. 고체이면서 리튬이온만 효과적으로 전달한다는 점에서 전고체전지나 리튬금속전지 같은 차세대 배터리의 원천소재로 기대를 모으고 있다.


현재 널리 사용되는 리튬이온전지는 인화성 액체 전해질을 사용해 화재나 폭발 등에 취약하다. 그 대안으로 고체 전해질이 개발 중이지만 이온 전도가 액체 전해질보다 낮은 단점이 있다. 특히 기존에 보고된 다수의 고체 전해질은 구불구불하고 복잡한 경로를 따라 이온이 이동하기 때문에 배터리 성능을 높이는 데 한계가 있었다.



▲ 유기 골격 구조체 채널을 통한 이온 이동 현상을 설명하는 개념도. 기존에는 구조체 내에 리튬염(鹽)과 유기 용매를 도입하는 반면(위), 이번 연구에서는 음이온은 구조체에 고정했다(아래). 과거에는 음이온과 유기 용매 분자들이 함께 이동했지만, 이번 연구에서는 리튬이온만이 이동성을 갖도록 설계해 효율을 높였다.



연구팀은 이를 해결하기 위한 차별화된 시도를 진행했다. 유기 분자가 공유결합을 이룬 다공성 물질인 ‘공유결합성 유기 골격 구조체(covalent organic frameworks, COFs)’를 이온전도체로 활용한 것이다. 이 물질 내부에는 규칙적으로 배열된 통로가 생기는데, 이것을 리튬이온만 다니도록 설계해 이온 전도의 성능을 비약적으로 높였다.


정기훈 UNIST 에너지 및 화학공학부 박사는 “새로 개발한 이온전도체는 액체를 전혀 사용하지 않는 고체상”이라며 “전해질 내에서 리튬이온만 이동하는 ‘단(單)이온 리튬 전도성(single lithium-ion conduction behavior)’도 구현한다”고 설명했다.


단이온 리튬 전도성은 리튬 전해질 내에서 리튬이온만 이동하는 이상적인 상황을 말한다. 리튬이온은 양이온이므로 짝을 이루는 음이온도 함께 움직이는 게 일반적이다. 이런 음이온의 불필요한 이동은 전극 표면에 원치 않는 부(副)반응을 일으켜 전지 성능을 낮추게 된다.



▲ 구조체는 (가) 펠렛을 만들어 이온 전도 현상을 평가했으며, 채널 내에 추가적인 리튬염이나 유기 용매를 도입하지 않고도 (나) 리튬이온의 이동이 시작되는 활성화 에너지가 0.18전자볼트(eV)로 낮아 우수한 이온 전도 특성을 보인다. (다) 이러한 특성들은 리튬이온이 채널 내에 규칙적으로 줄지어진 산소 원자를 따라서 최단거리(채널 방향 경로)로 이동하기 때문이라는 걸 계산해낸 결과다.



이번 연구에서는 리튬이온과 짝을 이룰 음이온성 단량체(monomer)를 사용해 유기 골격 구조체를 합성했다. 음이온이 리튬이온이 지나다닐 경로의 일부분으로 고정된 것이다. 그 결과 리튬이온만 구조체의 통로로 이동하는 이상적인 흐름이 구현됐다. 또 연구팀은 이온전도체의 통로 내에 규칙적으로 줄지어진 산소 원자를 따라서 리튬이온이 최단거리로 이동함을 계산화학을 활용해 이론적으로 규명했다.


이상영 교수는 “이번 연구는 고체 이온전도체를 설계하는 새로운 방향을 제시해 전고체전지를 포함한 차세대 전지의 상업화에 꼭 필요한 ‘고성능 고체 전해질’ 개발의 발판을 마련했다”며 “특히 폭발 위험이 있는 유기용매를 완전히 배제하면서 리튬이온만 선택적으로 효과적으로 전달할 수 있다”고 강조했다.


그는 이어 “이러한 이온전도체의 특성은 전고체전지의 전해질로 적합할 뿐 아니라 반응성 높은 리튬금속전극에서도 우수하게 활용될 수 있어 고에너지 배터리로 주목받는 리튬금속전지에도 활용 가능할 것”이라고 전망했다.



▲ (가) 구조체는 리튬 전극을 위아래에 둔 코인 셀의 고체 전해질로 적용해 320시간 이상 안정적으로 기능했다. 또한 (나) 실험이 끝난 뒤 리튬 금속 전극의 표면이 매끄러운 표면을 가지며, 이는 불규칙한 리튬 축적이 없다는 의미로 우수한 계면 안정성을 확보했음을 알 수 있다.



이번 연구에서 개발한 리튬이온 전도성 유기 골격 구조체는 효율적인 리튬이온 이동을 위한 고체 전해질 설계에 있어 새로운 방향성을 제시하고 있다.


지금까지 보고된 바가 없는 무(無)용매 단(單)이온 리튬 전도성을 바탕으로 장시간의 리튬 방출/축적 실험에서도 리튬 금속 전극의 높은 안정성을 끌어냈다. 이는 이차전지 분야에서 가장 크게 주목받고 있는 고에너지 리튬 금속 음극의 실용화와 전고체전지의 상용화를 앞당기는 새로운 패러다임을 제공할 것으로 기대된다.


한편, 이번 연구는 과학기술정보통신부의 중견연구자(도약)지원사업 및 삼성전자 미래기술육성센터의 지원으로 진행됐다. 연구 성과는 화학분야 국제학술지 ‘미국 화학회지(Journal of the American Chemical Society, JACS) 온라인 속보로 3월 19일자 게재됐으며, 출판을 앞두고 있다.


최우석 기자 choiws@mtnews.net

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